Esra Ilke Albar, Dissertation, Fachbereich Physik der Universität Hamburg, 2026 :
"Maxwell-TDDFT-Nanoplasmonik und strukturierte Lichtformung"
"Maxwell-TDDFT Nanoplasmonics and Structured Light Shaping"
Summary
Moderne Pump-Probe-Spektroskopie nutzt zunehmend elektromagnetische Felder mit maßgeschneiderter räumlicher und zeitlicher Struktur. Attosekunden-Methoden senken die Pulsdauer in den Sub-Femtosekundenbereich und ermöglichen so die Echtzeitverfolgung elektronischer Bewegungen, während Röntgenspektroskopie Materie im Angström-Wellenlängenbereich untersucht und mit atomarer räumlicher Auflösung die Dynamik auf Kernniveau zugänglich macht. Gleichzeitig entwickelt sich räumlich strukturiertes Licht, wie verdrehte Strahlen mit Orbitaldrehimpuls (OAM), Vektorstrahlen und andere künstlich erzeugte Wellenfronten, zu einem leistungsstarken Werkzeug zur Steuerung und Untersuchung von Materie, mit Anwendungen, die von ultraschneller Bildgebung über chirale Diskriminierung bis hin zur Quanteninformationsverarbeitung riechen. Diese Fortschritte zeigen die Grenzen gängiger theoretischer Näherungen auf, insbesondere der elektrischen Dipolnäherung, die Feldgradienten, räumliche Texturen oder den intrinsischen Drehimpuls von strukturiertem Licht nicht erfassen kann. In dieser Arbeit gehen wir über die Dipolnäherung hinaus und verwenden einen vollständigen Minimal-Kopplungs-Rahmen, der die gesamte räumliche Struktur, die Gradienten und den OAM-Gehalt des elektromagnetischen Feldes beibehält. Dieser Ansatz ermöglicht es uns, die multiskalige Wechselwirkung von strukturiertem Licht mit Materie durch eine Kombination aus klassischer Elektrodynamik und quantenmechanischen Simulationen zu untersuchen und legt dabei Bereiche der Kontrolle und der Spektroskopie, die mit herkömmlichen Methoden nicht zugänglich sind.
Zunächst demonstrieren wir die Erzeugung optischer Wirbel aus nanoplasmonischen archimedischen Spiralen mithilfe von Echtzeit-Elektrodynamiksimulationen im Realraum, bei denen wir die Entstehung und zeitliche Entwicklung der lokalen Bahndrehimpulsdichte auflösen. Die resultierenden Wirbel weisen aufgrund der Drehimpulsübertragung eine ausgeprägte räumliche Struktur auf. Wir validieren die Phasenstrukturierung des Strahls, indem wir klassisch beschriebene Punktladungen als Sonden verwenden. Die Positionsabhängigkeit der Testladungsbahnen über den Strahl hinweg unterstreicht die Notwendigkeit, die räumliche Abhängigkeit von OAM-Strahlen zu berücksichtigen. Wir untersuchen die Erzeugung hoher Harmonischer in atomarem Wasserstoff jenseits der Dipolnäherung und verwenden dabei den Hamiltonian-Operator für vollständige minimale Kopplung, um magnetische, quadrupolare und räumliche Gradienteneffekte ohne Trunkierung einzubeziehen. Wir bestätigen die Existenz solcher Effekte mit Lasern mit ebenen Wellen. Darüber hinaus beobachten wir, dass strukturierte Felder wie Besselstrahlen charakteristische Formen nicht-linearer Dipolbewegungen und Symmetriebrüche induzieren, die besonders bei geraden Harmonischen sichtbar sind. Wir scannen die einfallende OAM-Zahl, um zu zeigen, dass Korrekturen jenseits der Dipolnäherung in der Elektronenbahn für diesen Parameter empfindlich sind. Wir erweitern diese Analyse auf den molekularen Fall. Wir untersuchen ein Benzolmolekül, das einem zirkular polarisierten Strahl aus ebenen Wellen ausgesetzt ist, und identifizieren die modifizierten Auswahlregeln jenseits des Dipols im harmonischen Spektrum. Wir richten unseren Fokus auf die Vorwärts-Rückwärts-Kopplung von Licht und Materie. Wir verwenden in unserem numerischen Aufbau ein Cherenkov-Wellenpaket, das sich schneller als die Phasengeschwindigkeit des Lichts bewegt, um zu zeigen, dass nicht nur der Grad der Kopplung, sondern auch die Berücksichtigung der Rückwirkung der Materie auf das elektromagnetische Feld erheblich Auswirkungen haben kann: Wir identifizieren eine Symmetriebrechung im elektronischen Wellenpaket, die nur sichtbar wird, wenn über den Dipol hinaus gehende Ansätze mit der Vorwärts- Rückwärts-Kopplung kombiniert werden. Zusammenfassend zeigen die Ergebnisse dieser Arbeit, dass die räumliche Struktur des Lichts, sein Drehimpuls und die daraus resultierende Symmetriebrechung nicht erfass werden, wenn nur die zeitlichen Eigenschaften des elektromagnetischen Feldes berücksichtigt werden. Durch die Kombination klassischer und quantenmechanischer Beschreibungen und durch die vollständige Beschreibung des elektromagnetischen Feldes, die über die elektrische Dipolnäherung hinausgeht, untersuchen wir strukturierte elektromagnetische Felder, beginnend mit der Erzeugung plasmonischer Wirbel, bis hin zur Emission hoher Harmonischer und Cherenkov-Strahlung. Wir liefern eine Reihe von vorhersagekräftigen Simulationen, in denen die Wechselwirkung von Licht und Materie empfindlich auf räumliche Struktur und Symmetrie reagiert. Unsere Ergebnisse bieten eine Grundlage für zukünftige Studien zu strukturierten elektromagnetischen Feldern und deren Auswirkungen auf Quantensysteme.
Titel
Kurzfassung
Modern pump-probe spectroscopies increasingly exploit electromagnetic fields with tailored spatial and temporal structure. Attosecond techniques push pulse durations to the sub-femtosecond regime, enabling real-time tracking of electronic motion, while X-ray spectroscopies probe matter at angstrom-scale wavelengths, accessing core-level dynamics with atomic spatial resolution. At the same time, spatially structured light, such as twisted beams carrying orbital angular momentum (OAM), vector beams, and other engineered wavefronts, is emerging as a powerful tool for controlling and interrogating matter, with applications ranging from ultrafast imaging to chiral discrimination and quantum information processing. These advances expose the limitations of common theoretical approximations, particularly the electric-dipole approximation, which cannot capture field gradients, spatial textures, or the intrinsic angular momentum of structured light. In this thesis, we go beyond the dipole approximation and employ a full minimal-coupling framework that retains the complete spatial structure, gradients, and OAM content of the electromagnetic field. This approach allows us to explore the multiscale interaction of structured light with matter through a combination of classical electrodynamics and quantum-mechanical simulations, revealing regimes of control and spectroscopy that are inaccessible to conventional treatments.
First, we demonstrate the generation of optical vortices from nanoplasmonic Archimedean spirals using real-time real-space electrodynamics simulations, where we resolve the emergence and temporal evolution of the local orbital angular momentum density. The resulting vortices manifest pronounced spatial structure owing to the angular momentum transfer. We validate the phase structuring of the beam by using classically described point charges as probes. The position dependence of the test charge trajectories across the beam highlights the necessity of accounting for the spatial dependence of OAM beams. We proceed to investigating high-harmonic generation in atomic hydrogen beyond the dipole approximation, employing the full minimal-coupling Hamiltonian to include magnetic, quadropolar, and spatial-gradient effects without truncation. We confirm the existence of such effects with plane-wave lasers. Moreover, we observe that structured fields such as Bessel beams induce characteristic forms of nonlinear dipole motion and symmetry breaking, which are particularly visible in even harmonics. We tune the incident OAM number to show that beyond-dipole corrections in the electron trajectory are susceptible to this parameter. We expand this analysis to the molecular case. We investigate a benzene molecule subjected to a circularly polarized plane wave beam, and identify the modified, beyond dipole selection rules in the harmonic spectrum.
We turn our focus to the forward-backward coupling of light-matter. We employ a Cherenkov wave packet traveling faster than the phase velocity of light in our numerical setup to demonstrate that not only the level of coupling, but also accounting for the back reaction of the matter to the electromagnetic field can have significant implications: We identify symmetry breaking in the electronic wave packet that is only visible when beyond dipole approaches are combined with the forward-backward coupling.
To summarize, the results of this thesis highlight that the spatial structure of light, its angular momentum, and resulting symmetry breaking are not captured when accounting only for the temporal properties of the electromagnetic field. By combining classical and quantum descriptions, and by embracing the full description of the electromagnetic field by going beyond the electric dipole approximation, we study structured electromagnetic fields starting from plasmonic vortex generation, then move to high-harmonic emission and Cherenkov radiation. We provide a set of predictive simulations where the interaction of light and matter is sensitive to spatial structure and symmetry. Our results offer a basis for future studies involving structured electromagnetic fields and their effects on quantum systems.